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实验装置及样品制备
利用属于国家教育部重点实验室的首都师范大学太赫兹时域光谱系统(terahertztimedomainspectroscopysystem,简称THz-TDS)测量样品。实验时相对湿度控制为低于4。0%(通过充入氮气实现),环境温度为(21±0。5)oC。实验样品的制备方法是,首先使用L-edit软件画出样品图,接着利用电子束刻蚀制备掩模板,最后利用光刻工艺获得硅衬底上镀有金膜的亚波长椭圆分形环阵列结构。此光刻过程主要由涂胶、曝光、显影、金属化(淀积)和剥离(刻蚀)这五个步骤组成。我们所设计的样品是用正性光刻胶经显影、刻蚀去胶后将图形转移到硅衬底上凸出来的椭圆金环阵列结构,为了比较分析透射增强机理,我们同时也设计了一个椭圆周期结构样品,具体的各样品信息如图1所示。其中,作为衬底的硅片厚度为0。68mm;中心椭圆尺度(a×b)μm,a为中心椭圆的长轴,b为短轴;椭圆环带宽Rμm;周期为T(TX×TY)mm,TX为沿长轴方向的周期,TY为沿短轴方向的周期,构成椭圆环的金膜厚度近似为100nm。
此组样品结合了亚波长周期结构与分形结构的特点。首先它们以椭圆分形环阵列呈现,设椭圆分形环结构的分形级数为S,根据分形理论,分形维数D为:D=ln(2s-1)/lns,而图1(a)中s=3,D=ln(2×3-1)/ln3=1。465,当S趋于无穷大的时候,此结构就无限接近类似3号样品的周期结构了。同时由于每一个亚波长圆环可以等效为X和Y方向的两个相互正交狭缝,因此样品又可等效为相互正交的多个亚波长狭缝叠加的周期阵列结构。分形结构的透射增强对应于局域共振的机理[6-12],而等效周期狭缝结构的透射增强则体现出法布里-珀罗效应[17]。结合将两个表面缺陷放置在彼此相距几个微米处,就会产生明显SPP共振光束[18],所以将单个样品排列构成阵列结构(如图1中(c),(d),(e)),其中(c)和(e)为周期阵列,(d)为斑图阵列。
实验结果与讨论
采用DorneyTD[19]和DuvillaretL[20]提出的提取材料光学常数的模型,来处理由THz-TDS所获得的实验数据。利用相应公式使用Matlab软件编程处理数据,并用Origin软件绘图输出各个椭圆金环样品的透射系数谱和相位差谱(图2)。为了较全面分析椭圆金环结构的透射特性,我们定义THz波的偏振方向与椭圆环长轴之间的夹角为θ(如图1(a)所示),并通过改变θ的值,分别获得θ为0o和90o两种偏振状态下样品的THz透射频谱图和相位差谱(图2)。
根据电磁场理论我们知道,在共振频率处,电磁场会在金属结构上激发出瞬态电流,此时的电流振幅最大。当入射电磁波频率接近此共振频率时,与入射波相对应的电流位相就会发生π的跃变,这就会引起一个谐振。此时透射率达到最大,对应的频率即为共振频率。由实验结果(图2a,2c)总体看,两种情况下透射系数均高于0。68,充分说明了此种亚波长结构是透射增强的。夹角θ=90o时(图2c),1。67THz对应的共振峰在三个样品中都出现了,这说明此共振峰是由于样品共同的结构即椭圆环引起的。整个波段,夹角θ=0o时的透射系数均高于夹角为90o时的透射系数,这是由于每个椭圆环可等效为X和Y两个方向上的金属狭缝且长度分别为对应长短轴的长度,共振满足法布里-珀罗效应,因而狭缝越长透射增强效果就越明显,对应的透射系数也越高。而且θ=0°时,1。67THz所对应共振峰1号和3号样品的很不明显,而θ=90°时三个样品较清楚,这说明此峰主要是由等效到短轴方向的椭圆环引起的,因为此时THz波的偏振方向与短轴一致,才可能引起共振,长轴方向与THz波的偏振互相垂直,则不会引起共振。即电场平行于短轴是高通的,电场垂直于短轴则是低通的。这一现象可解释为,局域于表面等离子体的偶极子沿各方向的振荡是不同的,而偶极子只与相同偏振方向的电磁波相耦合,对于θ=90°来说,仅仅只有短轴方向上的电子形成偶极子振荡与入射THz波进行耦合。这也验证了我们预先的狭缝模型假设,它们可以等效成狭缝的设想。当然,如此多的椭圆环应该对应一系列不同波长的透射共振峰才对,但一方面我们仅针对太赫兹波段研究,另一方面,各椭圆环间的局域共振以及每个椭圆环所产生的次级共振或高阶模叠加均会淹没其中一些共振峰,所以在太赫兹波段仅出现了这一个明显的共振峰。此外,0。33THz和1。1THz处也出现了只有分形椭圆环结构对应的不太明显的共振峰,而周期结构没有,说明是结构间的耦合起主要作用,根据前边文献知这是分形结构的局域共振产生的透射峰。
根据Kramers-Kronig关系[6],透射强度的变化由相位变化所决定[24]。所以由图2b和图2d的相位差谱可以验证共振增强透射的存在。从相位差谱图中可以看到,1。67THz处3号样品的相位差变化不明显,相应的图2a,2c中的共振透射峰很微弱;1号和2号样品相位差变化比较明显,对应图2a,2c中的共振透射峰强度就大,特别是θ=90°时,就更明显一些。而另两个不明显的透射峰则无法与位相差反转处0。46THz严格对应。通过总体对比图2a,2c和图2b,2d,共振透射峰的振幅和相位变化的一致性说明了亚波长椭圆金环结构在透射频谱上共振增强的带通带阻现象。
由这组样品的透射谱得出,样品的结构复杂度越高即对称性越不好,透射信息就越多,反之样品结构简单透射信息就少一些。1号样品的结构最复杂,引起共振的几率就大一些,相应地共振透射峰就多;2号和3号样品阵列对称性好些所以透射峰相对少一些,信息就不如1号分形阵列结构的丰富。所以在制备一些光学器件的时候,可以根据透射光的需要而调整结构的形状。
结论
总之,我们在太赫兹波段从实验角度验证了亚波长椭圆金环结构的透射增强性质,并证实了这组样品透射增强的物理机理是分形结构引起的局域共振和椭圆环等效狭缝产生的法布里-珀罗效应共同作用的结果。由于表面等离子体激元的引入,可大大缩小光子元件和集成光路的尺寸。分形结构不仅可以消除由于F-P效应所引起的尺度大小的影响,以及反射比自身尺度大的波的限制,而且可以在一定波长处共振强烈的电磁波,并限制这些波在自相似金属结构中。这些研究结果可为太赫兹波段光学器件的发展和光学系统的集成化提供了一定的参考。对表面等离子器件的设计,例如滤波器、偏振片和微纳器件等提供有效的数据参考。(本文图略)
本文作者:孟田华 赵国忠 单位:首都师范大学物理系 山西大同大学物理与电子科学学院